华东理工大学化工学院、化学工程联合国家重点实验室教授周兴贵、段学志,特聘研究员陈文尧等针对单原子催化剂在反应过程中易中毒失活问题,提出了金属纳米颗粒作为“解药”的策略,实现了单原子金(au)与纳米颗粒au(au nps)间的接力催化,显著提升了丙烯氢氧环氧化制环氧丙烷反应性能。相关研究发表于《自然—通讯》。
单原子催化剂(sacs)以其极高的原子利用率、可调节的电子特性以及独特的尺度效应,被认为是未来可持续催化的关键。然而,在实际生产中,sacs仍面临易失活、活性位点单一等挑战,限制了其在工业中的广泛应用。
研究团队提出了一项概念性的验证研究。研究结果显示,微量添加au纳米颗粒可以有效增强和维持丙烯环氧化反应的性能。发现au sacs在低丙烯覆盖度下具有显著的环氧化活性,但在高覆盖度下则会出现中毒现象。值得指出的是,传统的丙烯环氧化过程通常需要钛(ti)位点的引入,而au sacs与au nps可以相互协作,在无ti的化学环境下提供反应所需的不同活性位点以及过氧化氢自由基,从而分别促进h2/o2和c3h6的活化过程,以接力催化方式实现反应性能的提升。
进一步地,研究团队通过调控au sacs和au nps的空间距离与床层分布,实现了反应物覆盖度的匹配,从而实现了过氧化氢自由基的形成、转移和消耗的速率匹配。实验证明,添加占au sacs质量0.3%的微量au nps解毒剂,即可显著提升环氧丙烷的生成速率(56倍)、选择性(3倍)和h2效率(22倍),且这种优异性能能够持续稳定150小时以上。这一发现为催化领域的研究和应用带来了新的突破,也为可持续化学工业的发展贡献了重要的思路和实践经验。
au sacs与au nps间的接力催化大幅提升丙烯环氧化反应性能。图片由研究团队提供
相关论文信息:https://doi.org/10.1038/s41467-024-47538-4
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