2023年7月3日，香港城市大学机械工程系的赵仕俊教授团队与华南理工大学环境与能源学院康雄武教授团队合作在joule期刊（if: 39.8）上发表了一篇题为“design high-entropy electrocatalyst via interpretable deep graph attention learning”的研究成果。
该成果报道了一种基于消息传递的图注意力神经网络，揭示了高熵催化剂绕过线性关系约束的机制。使用理论和实验方法验证了多个催化活性好的非等主元高熵电催化剂，为加速高熵催化剂的发现与理性设计提供有效工具。论文通讯作者是赵仕俊、康雄武；第一作者是张俊。
电催化在缓解能源危机与减少环境污染方面扮演着重要角色。传统电催化剂如iro2、ruo2和pt被成功运用于提升燃料电池的反应速率。然而，因为受到线性关系的约束及高昂的成本，这些催化剂的大规模应用受到了限制。高熵合金由五种及以上的金属元素组成，高熵合金为电催化反应设计提供了一个新的平台。与有序金属与合金不同，高熵合金因为由独特的化学无序性和局域环境的畸变使其有可能打破线性关系的约束。高熵合金同时提供了广阔的组分优化的空间和出色的动态稳定性。一些先进的合成方法也成功地被应用于合成高熵合金纳米团簇，甚至包含了传统上被认为不互溶的组分。由于高熵合金组分空间巨大且表面位点多，设计及优化高熵催化剂的组成和位点面临巨大的挑战。例如，为了获得吸附质在某一组分表面的吸附性质，研究者需要进行大量的计算，以获取可靠的吸附能分布。对新的组分则需要新的计算。因此，用计算模拟的方法来理性合计设计高熵催化剂要面临高昂的计算成本。
机器学习在近年来已经被广泛应用于高熵材料的设计。但传统模型的预测精度低、应用场景较为局限。描述符的选取仍与研究者的专业知识密切相关。图神经网络因为本身考虑了各种对称不变性及规避了特征工程，在预测晶体与分子的性质时展现了独特的优势。然而现有的图神经网络模型大多基于图卷积神经网络。图卷积神经网络中的原子以相同的权重汇聚其周围所有原子信息。但距离远的原子对相互影响的程度低，与图卷积神经网络的消息传递机制不一致。
在这项工作中，作者团队开发了一种基于消息传递的图注意力神经网络来解决上述挑战。首先作者准备了包含80万帧结构的数据集。然后训练了高精度原子图注意力神经网络（agat）。而后，用训练好的模型和dft电子结构分析发现d带中心理论和线性关系在高熵催化剂的表面是成立的。为了使agat模型可以探索整个组分空间，作者进一步准备了非等主元的数据集，该数据集大小远小于等主元数据集。基于高通量预测结果，两个非等主元组分（ni0.13co0.13fe0.13pd0.10pt0.50和ni0.10co0.10fe0.10pd0.30pt0.40）被推荐为高活性高熵催化剂。实验成功制备了ni0.20co0.20fe0.20pd0.20pt0.20和agat推荐的高活性催化剂，并表明推荐的两个非等摩尔比样品活性高于pt/c活性，进一步验证了模型的可靠性。
图1：agat模型架构。
图2：rurhpdirpt体系吸附能分布。
图3：nicofepdpt体系吸附能分布。
图4：测试集agat模型精度。
图5：高熵电催化剂的理性设计。
图6：实验验证推荐组分。
图7：agat模型的可解释性。
图8：高熵电催化剂绕过线性关系的限制。
（来源：科学网）
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