fcse | 前沿研究：co3o4在hzsm-米乐m6棋牌官网

论文标题：（co₃o₄在hzsm-5载体上的单层分散行为探讨设计催化剂用于nh₃选择性还原nox）

期刊：

作者：yufeng yang, lihong zhang, tao song, yixing huang, xianglan xu, junwei xu, xiuzhong fang, qing wang, haiming liu, xiang wang

发表时间：15 nov 2023

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背景及意义

为国民健康和经济的可持续发展，实现大气环境质量持续好转，研发高效的nox消除催化剂是关键一环。用nh₃选择性催化还原nox (nh₃-scr)是最有应用前景的柴油发动机nox消除技术之一。贵金属催化剂以其优越的性能在nh₃-scr领域得到广泛研究和应用，然而因其价格昂贵、资源稀缺，亟需寻找性能良好、来源更广泛的催化材料。目前，分子筛类催化材料是脱硝领域的研究热点。co₃o₄具有优良的氧化还原性能，表面空位丰富，利于nox-scr反应的进行。但分子筛负载co₃o₄制备催化剂用于nh₃-scr少见报道，一些基础科学问题仍不清楚，值得进行进一步深入系统研究。

研究内容及主要结论

基于单层分散理论，采用浸渍法合成了系列co₃o₄/zsm-5催化剂，并考察了以nh₃为还原剂的nox-scr反应性能。采用多种表征手段对co₃o₄在hzsm-5载体上的单层分散行为进行了系统的探索和阐明。得到主要结论如下：

（1）xrd外推得到co₃o₄在hzsm-5载体上的单层分散阈值为0.061 mmol 100 m^-2 zsm^-5，折合为4.5 wt.%的co₃o₄负载量。通过xps外推验证了co₃o₄的阈值为0.058 mmol 100 m^-2 zsm^-5，在误差范围内两者一致。

（2）在单层分散阈值以下，单层或亚单层且非晶态的co₃o₄，有利于表面酸性位点和活泼氧(o₂-)中心的形成。该两种表面活性位点能有效吸附和活化反应物nox和nh₃，从而提高nh₃-scr性能（图1c）。

图1. (a) co₃o₄/zsm-5的epr光谱，(b) co₃o₄/zsm-5的xps o 1s光谱, (c) 400℃时nox转化率与表面活泼氧量（o₂-/o^2-比）的关系

（3）催化剂的表面性质和反应性能均存在明显的阈值效应。反应结果表明（图2），因其具有最大量的表面活泼氧(o₂-)和酸性位点，接近单层分散阈值的4% co₃o₄/zsm-5催化剂的反应性能最佳，且该催化剂具有良好的抗水抗硫中毒性能。

图2. (a) co₃o₄/zsm-5催化剂上的nox转化率, (b) n₂和n₂o的浓度, (c) 400℃时nox的转化速率(rw和rs), (d) 4% co₃o₄/zsm-5催化剂的抗水抗硫测试

亮点

（1）co₃o₄可在hzsm-5载体上自发单层分散，其分散阈值为0.061 mmol 100 m^-2 zsm-表面。所得催化剂的表面性质和反应性能均存在明显的阈值效应。

（2）在单层分散阈值以下，co₃o₄以单层或亚单层的非晶态形式存在，有利于形成对nh₃-scr反应至关重要的表面活泼氧(o₂-)和酸性位点。

（3）通过在hzsm-5载体上负载单层分散阈值量的co₃o₄，可制备得到反应性能最佳的co₃o₄/zsm-5催化剂，且该催化剂具有良好的抗水抗硫中毒性能。

相关成果以“on the monolayer dispersion behavior of co₃o₄ on hzsm-5 support: designing applicable catalysts for selective catalytic reduction of nitrogen oxides by ammonia”为题发表在frontiers of chemical science and engineering(doi: 10.1007/s11705-023-2332-x)。

作者及团队介绍

王翔（通讯作者），南昌大学化学化工学院，教授，博士生导师，“赣江学者”特聘教授，江西省能源与环保催化重点实验室主任，江西省“双干计划”长期创新领军人才。主要从事工业催化、多相催化和表面化学研究。主持国家自然科学基金4项、省级课题及横向项目10余项。迄今已在国内外化学化工期刊发表学术论文160余篇，被引用5000余次。授权发明专利10余项，部分专利已投入实际应用。

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