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具有多个氢键屏蔽非晶网络的多功能共晶凝胶助力柔性离子导电聚合物 |
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柔性离子导电聚合物在超软电极、深海柔性机器人、可穿戴医疗贴片、离子皮肤和人机交互等多个领域展现出巨大的应用潜力。其中，由低共熔溶剂（des）与三维聚合物网络形成的共晶凝胶（eutectogels）是柔性离子导电聚合物的一种新型选择。与通过对聚合物链官能团改性的传统策略不同，新加坡国立大学翟玮助理教授团队提出了一种新思路，打破了低共熔溶剂的固有配比，以增强其分子动态性。该团队通过引入具有多羟基和羧基的植物小分子植酸（pa）与氯化胆碱（chcl）组成的新型des体系，显著提升了其与聚合物网络的动态键合能力，从而成功制备出一种多功能共晶凝胶（petgs）。
相关研究成果“polyfunctional eutectogels with multiple hydrogen-bond-shielded amorphous networks for soft ionotronics”于2024年10月3日发表在matter期刊上。论文的通讯作者为翟玮助理教授和chao dang博士，第一作者为博士研究生邵一哲和chao dang博士。
图1：设计策略，petg聚合物网络，键合方式，以及petg的潜在应用场景。
通过一种简单的蒸发限域策略，具有6个羟基和6个磷酸基团的pa（氢键供体）能够提供充足的氢键位点，从而与聚乙烯醇（pva）分子链形成多种高密度的动态氢键。有趣的是，pa还能通过屏蔽pva链间的内在氢键（屏蔽效应），抑制pva固有晶区的形成。这样，chcl（氢键受体）能够在氢键相互作用的介导下，在pva基体中实现快速且无阻碍的离子迁移。这种多氢键屏蔽的无定形动态聚合物网络（mhsn）在分子尺度上赋予了petg多种优异特性，如类似皮肤的模量、快速自愈性、高导电性、抗冻性、自黏附性、抗菌性以及两种不同的优异传感性能。
图2：petg的合成及化学表征。通过密度泛函理论，分子动力学模拟，xrd，ftir等手段分析组分间的键合方式，确定了petg具有多氢键屏蔽的无定形动态聚合物网络（mhsn）。
图3：petg的力学表征以及电学特性。
图4：petg的自愈合性、自黏附特性以及抗菌性。
图5：petg的温度传感特性和应变传感特性。
图6：（a-d）petg作为应变传感器进行动作识别，对人体运动状态进行分析和预测。（f-h）petg作为应变和温度传感器实现人机交互：控制机械臂实现抓取，并通过温度传感评测抓取物体的温度。（i）基于petg的摩擦纳米发电设备的长期服役特性。
petg的定制化功能和双重传感模式使其在柔性离子导体领域中脱颖而出，展现了其作为先进柔性传感器和摩擦电发电机的显著潜力，有望在运动状态分析、机器学习、人机交互和能量收集等领域得到更加广泛的应用。本研究提出的基于动态键合特性考虑的des溶剂结构设计策略为开发绿色、多功能且环境稳定的软离子导体提供了一种独特有效的设计思路。（来源：科学网）
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